宝鸡文理学院学报(自然科学版)，第39卷，第2期，第48-52页,2019年6月
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DOI：10.13467/j旊i.jbuns.2019.02.007
hup：//l/kcms/delail/61.1290.N.20190612.1119.012.hlml
胡文丽0，陈卫0，王洪涛棽灣，盛良全棽
L.阜阳幼儿师范高等专科学校科学与健康系，安徽阜阳236015；2.阜阳师范学院化学与材料工程学院，安徽阜阳236037)摘要：目的简要概述阴极材料在固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cells,SOFCs)中的应用，为其进一步研究和推广应用提供参考暎方法在参考国内外50余篇最新有关阴极材料研究的基础上，从基本要求、制备方法、导电性能及应用等方面进行了简要概述暎结果主要综述了燃料电池的阴极材料的基本要求，包括须具备较高的电导率、催化活性及适宜的匹配性暎阴极材料的制备方法，主要有高温固相法、溶胶-凝胶法、柠檬酸络合法、燃烧合成法等暎最后，进一步阐述了阴极材料在固体氧化物燃料电池中的应用暎结论阴极材料具有高的电导率，较好的氧扩散及表面交换性能，在固体氧化物燃料电池中有广阔的应用前景暎
关键词：阴极材料；溶胶-凝胶法；固体氧化物燃料电池；电导率
中图分类号：TQ133.3；O614.33文献标志码:A文章编号：1007-1261(2019)02004805
Research progress of cathode material in solid oxide fuel cells HU Wen-li1,CHEN Wei1,WANG Hong-t.ao2*,SHENG Liang-quan2
(1.Department of Science and HealthFuyang Preschool Education College,Fuyang236015,Anhui,China；
2.School of Chemical and Materials Engineering,Fuyang Teachers College,Fuyang236037,Anhui,China)
Abstract：Purposes—To provide references for further research,popularization and application of cathode materials in solid oxide fuel cells(SOFCs)by summarizing applications of the cathode materials.Methods—Based on the research of more than50recent,papers,the research progress of cathode materials is presented from basic requirements,preparation methods,electrochemical properties and their applications.Result—In addition to reviewing the basic requirements(including high conductivity,catalytic activity and suitable matching)of cathode materials for SOFCs and the pre
paration methods(like high-temperature solid state reaction method,sol-gel method,citric acid complexing method and combustion synthesis method)of cathode materials,the applications of cathode materials in SOFCs were further elaborated.Conclusion—Cathode materials boast high conductivities,good oxygen diffusions and surface exchange properties,so they have broad application prospects in SOFCs.
Key words:cathode materials；sol-gel method；solid oxide fuel cells(SOFCs)；conductivity
环境友好的新能源材料是21世纪科学研究的重要领域椲1—2椵。固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cells,SOFCs)由于其燃料选择范围广、能量转化效率高、环境友好等优点，是一种有巨大发展潜力的新型绿能源。在SOFCs体系中，电解质和阴极材料决定了其使用温度。目前商业化的SOFCs中，应用最多的是钇稳定化二氧化锆，其使用温度太高，所以，降低SOFCs的操作
灣收稿日期：2018-10-20，修回日期：2019-03-21，网络出版时间：201906-1211：19：36.
基金项目：国家自然科学基金青年项目C51402052)；安徽省省级研究项目CKJ2018A0337；KJ2018A0980；KJ2016A548；
gxyq2018046；2015zy037；zclyj-0081)；四川省重点实验室开放课题Chx2015005)
作者简介：胡文丽(1983-)，女，安徽凤台人，副教授，硕士，研究方向：电化学和材料化学.Email：190711560@qq发泡聚苯乙烯
通讯作者：王洪涛(1979-)，男，安徽亳州人，教授，博士，研究方向：电化学和材料化学.Email：hongtaoking3@163
第2期胡文丽等固体氧化物燃料电池阴极材料的研究进展49
温度一直是燃料电池相关研究的主要方向。研究应用于中温条件的阴极材料是SOFCs研究的热点，本文就燃料电池阴极材料研究进展作一介绍椲一6椵。
1SOFCs阴极材料的基本要求
作为应用于SOFCs体系中的阴极材料，一般须具备如下3点要求。第一，须有较高的离子、电子电导率。阴极材料电导率越高，其欧姆损失就越少，较高的氧离子电导率会提高三相催化界面的反应和扩散能力。第二，须有较高的催化活性。阴极材料的高催化活性能将氧分子共价键打开，使三相界面催化反应顺利进行。第三，须具有适宜的匹配性，阴极材料须与SOFCs体系中的其它组件有相匹配的热膨胀系数椲—10椵。金属是早期研究阴极材料的一种，但是成本高。目前，大多数阴极材料是钙钛矿结构的复合氧化物椲11—15椵。
碳纤维复合芯导线
2阴极材料的制备
2.1高温固相法
采用高温固相法合成阴极材料具有简单、快捷的优点，是其最常用的方法[16—23：。李强等皿以CaCOj,SrCO3和FeO3为原料，采用高温固相法在1000曟下加热24h，制备Ca i—HSrFeO—。FU[17：以Sm2O3,SrCo3,NiO和CoO作为起始原料，采用乙醇湿法混合，球磨后，在1000曟煅烧4 h，再球磨20h制备Sm0.5Sr0.5Co0.4Ni0.6O3—阴极粉末。不过，采用高温固相法合成的阴极材料粒径过大，分布不均匀，不利于三相界面催化。
2.2溶胶-凝胶法及柠檬酸络合(Pechini)法
液相合成法能够在分子水平上将原料混合、反应，一般得到纳米级产物，产品均一性强且活性高，越来越被广泛采用椲4—6。如JIN等⑦：通过溶胶凝胶法制成B ai.2Sr0.8CoO4+，粉末。首先根据Ba.2Sr.CoOi+8的化学计量组成来混合Ba(NOj2,Sr(NO_)2和Co(NO3)3-6H2O并溶解在水中，然后加入EDTA—NHK)H溶液混合，并引入一定量的柠檬酸，将总金属离子、EDTA，柠檬酸的摩尔比控制在1：1：1.5。加入NH4OH将pH值调节至约6.0，加热至溶液凝胶化，所得凝胶在200曟保持数小时以除去有机物，然后将粉末在1000曟下煅烧8ha DING等椲7：用改性Pechini法椲8—3合成GdBaCoFeO：+a;(GB-CF)粉末，其中使用柠檬酸盐和乙二胺四乙酸(ED-TA)作为平行络合剂。首先将Gd2O3溶解在
硝酸中并加热，计算出相应的Ba(NO「)暏9H2O,Co(NO3)2-6H2O,Fe(NO3)3-5H2O的量，然后溶解在EDTA—NH棾中，并引入适量的柠檬酸。EDTA：柠檬酸：金属阳离子总量的摩尔比控制在1：05：1。在加热转化为粘稠凝胶后，点燃使其灰化，在1(0)0曟下煅烧10h获得阴极材料。2.3燃烧合成法
研究者也利用硝酸盐易于低温热分解来制备纳米阴极材料粉体椲4—40：。GAO等椲4：通过甘氨酸一硝酸盐法制备la—HSrNi Fe i—"(O j—。将Ia2O3,Sr(NO3)2,Ni(NO3)2和Fe(NO3)3在加热和连续的磁力搅拌下加入到稀硝酸中，将甘氨酸、硝酸盐以1:2的比例加入到溶液中，然后将其煮沸，以除去过多的水分，当溶液变成粘稠凝胶时，将其点燃灰化，然后在1100曟下将灰分退火5h 来除去多余的碳，并形成良好的晶体结构。KILIUS等椲5：通过甘氨酸一硝酸盐法制备Gd0.8Sr0.2Co(O i(GSC)粉末。将Gd,Sr和Co的高纯度硝酸盐按照化学计量溶解在蒸馏水中，形成浓度为0.2moL-L—i的溶液。将溶液在不断搅拌的加热板上加热，将其蒸发，并点燃形成细黑的
GSC灰，在600-900曟的温度下煅烧4h以除去残留的碳残余物并形成良好结晶的Gd0.8Sr0.2CoO3。
3导电性能
3.1交流阻抗与电导率
SOFCs体系中的阴极材料要求必须要有高的离子电导率，也就是要有很小的电阻椲1—47：。
SOFCs阴极上所发生的反应是氧的还原反应，将()2还原成O2—，之后O一通过电解质到阳极。阴极上发生的反应相当复杂，可以用图1表示其过程椲41。(1)氧分子(OJ吸附在阴极表面变成氧原子(O a d);(2)氧原子(OQ由于浓度差扩散到阴极-电解质-空气三相界面(TPB)处，在TPB上接受电子还原为(予一。另外一种途径是(3)(1在气相中扩散到阴极表面变成Od之后再接受电子形成O2—。LI等応研究了Ca2Fe.8Co.2(%阴极在不同温度下烧结4h的阻抗谱,00曟下测量。阻抗弧与高频实线的截距对应于电解质的电阻，而电弧归因于Ca2Fe i.8Co0.2O5电极的阴极极化电阻(RJ。从研究中发现，当烧结温度低(900°C)时，相对较大。当烧结温度为1000C时，R，降至最低值。当烧结温度高达1100C时，％再次增加，存在一个最佳烧结温度。ZHOU等椲47：研究了SrFe。.椆Nb。.1O—(SFN)样品的电导率与温度的关系。其结果显示，在425C处有一个突然的斜
50宝鸡文理学院学报（自然科学版）2(19年
率变化，表明其由金属传导行为转变为半导体导电行为，在该温度下样品的电导率达到最大值为105S・cmT。超过425曟时，样品的电导率随着温度升高而降低，电导率的降低主要与高温下晶格氧的损失有关。在IT-SQFCs（600~800曟）的温度范围内，SFN样品的电导率值为34〜70S-cm-1，高于600曟下Ba^Sri-^Coo.8Fe0.2O3-S的最大电导率。
图1阴极反应机制示意图
Fig.1Diagram of cathodic reaction mechanism
3.2热膨胀系数（TEC）
与固体氧化物燃料电池体系中的其它组件有相匹配的热膨胀系数是阴极材料的必须条件之一。YAN等研究了单一阴极材料Ba.95la.05FeO3-s （BLF）和复合阴极材料BLF+BaZr0.1Ce07Y0.2O"（BZCY7）的热膨胀系数暎BZCY7的TEC约为10.2X10-6K-1，但BLF测得的TEC值约为28.4X10-6K-1，表明有明显的BLF阴极和BZ-CY7电解质之间的热膨胀失配问题暎当BLF与BZCY7复合时，BLF+BZCY7的TEC值约为22.4X10-6K-1，表明可以实现复合阴极和电解质更好的热匹配暎因此，这将降低在阴极/电解质界面处发生分层或裂纹的可能性。
4阴极材料在SOFCs中的应用
作为阴极材料，具备较强的氧扩散能力、较高的离子-电子混合电导，对于中温SOFCs性能有极大的促进作用。沈薇等发现La08Sr0.Mn（）", La.椂Sr.Coo.2Fe。.8（）—等阴极材料在使用纳米结构技术后，阴极性能提升了 2.3〜78倍，并在超过1000h的测试中保持稳定的功率输出暎可以构建纤维网络状结构的阴极，以LSCF纤维作为阴极，制备了SOFCs纽扣电池（GDC+Ni（）| GDC||LSCF）及其阴极对称电池（LSCF||GDC II LSCF），合成的LSCF纳米阴极粉体具有较高的电催化活性暎
苯丙酮合成近些年，为了使SOFCs各组件之间有更好的兼容性，复合阴极逐渐成为研究热点［50-51］暎如JOH 等［50］采用复合阴极La.椂Sr.4Coo.2Fe°.8（）一—Gd.i Ce,9()“5作为阴极材料是考虑Gd.i Ce,9d”的氧扩散能力比La。.6Sr“Co.2Fe。.8O宀强，而使用La0.6Sr.4Co0.2Fe°.8()s—作为阴极主要考虑的是其离子-电子混合电导对于阴极的氧还原能力的促进作用，所以采用Gc ki Ce」O L95与La°.椂Sr“Co。.2Fe.8(入棴d复合，达到优势互补的目的，有利于电池性能的提高暎燃料电池的输出性能：工作温度为750曟时，功率密度达到1200 mW-cm-2。还可看出，燃料电池的输出功率稳定性非常好，50h保持不衰减暎
综上所述，固体氧化物燃料电池是绿能源之一，具有良好的离子、电子导电性，催化活性和氧吸附解吸能力等优点的阴极及其复合材料，必将得到越来越多的关注[52—54]。
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(编校：顾洪溪)
