氢能具有能量密度高、清洁无污染和可再生等特点,被誉为是一种理想的能源载体。如何安全高效地储存和运输氢气是当前面临的严峻挑战。
水合肼(N<sub>2</sub>H<sub>4</sub>·H<sub>2</sub>O)具有高含氢量(8.0 wt.%),且在室温下稳定,便于安全地储存和运输,是一种颇具应用前景的新型化学储氢材料。在合适的催化剂作用下,水合肼可以完全分解产生氢气和氮气。 动物添加剂
然而在水合肼分解制氢过程中常伴有副产物氨的产生,导致氢气选择性降低。因此,开发高选择性、高活性且高稳定性的制氢用催化剂是实现水合肼作为储氢材料研究的关键。
本论文围绕担载型金属纳米催化剂的设计、合成及其催化水合肼分解制氢性能开展了详细研究,主要研究内容如下:(1)采用一步还原的方法,成功地将单金属Rh纳米粒子担载在形貌可控的CeO<sub>2</sub>载体上(Rh/CeO<sub>2</sub>),并应用于催化水合肼分解制氢反应。有趣的是,我们发现以不同形貌CeO<sub>2</sub>材料为载体的Rh/CeO<sub>2</sub>催化剂展现出来的催化活性有所不同。售检票系统
研究结果表明催化活性差异性的原因可能是CeO<sub>2</sub>暴露的晶面和催化剂表面氧缺陷含量的不同。其中,长方体形状CeO<sub>2</sub>担载的Rh纳米颗粒(Rh/CeO<sub>2</sub>-MC)在水合肼制氢反应中表现出了最优的催化活性,在323 K碱性氛围下,转化频率(TOF)达到了320 h<sup>-1</sup>,这是屈指可数地能够高效催化水合肼完全分解产氢的单金属纳米催化剂。
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(2)采用简单的浸渍法,合成了低Pt含量的Ni<sub>0.9</sub>Pt<sub>0.1</sub>-MIL-101/rGO纳米催化剂,并结合XRD、SEM和TEM等表征方法对其进行了形貌和结构分析。结果表明GO很好地包裹在MIL-101晶体的表面,并且随着GO用量的增加,MIL-101/GO复合材料中部分MIL-101晶体的尺寸随之减小。
与单独的GO和MIL-101相比,MIL-101/GO复合材料在改善水合肼分解制氢反应的催化活性方面具有一定的优势,即在323 K,Ni<sub>0.9</sub>Pt<sub>0.1</sub>-MIL-101/r GO-10纳米催化剂展现出了优异的催化效果,TOF值达到了800 h<sup>-1</sup>,高于目前已报道的绝大多数水合肼分解制氢用催化剂的催化活性。