第４８卷第８期原子能科学技术Ｖｏｌ．４８，Ｎｏ．８ ２０１４年８月ＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＡｕｇ．２０１４
高利军１，２，姜胜耀１，陈炳德３，肖 忠４，俞冀阳１
（１．清华大学工程物理系，北京 １０００８４；２．中国核动力研究设计院核反应堆系统设计技术重点实验室，四川成都 ６１００４１；
３．中国核动力研究设计院，四川成都 ６１００４１；４．国家能源先进核燃料元件研发（实验）中心，四川成都 ６１００４１）
摘要：分析了静水压力对ＵＯ２高燃耗结构辐照肿胀产生影响的机理，据此给出了开发辐照肿胀本构关系的３个基本假设，得出静水压力主要通过压缩高燃耗结构气孔体积而影响辐照肿胀这一结论。在已完成开发的高燃耗结构辐照肿胀关系式的基础上，定量计算静水压力引起的气孔收缩和高燃耗结构辐照肿胀减小量，成功地开发了考虑静水压力的高燃耗结构辐照肿胀本构关系。利用现有高燃耗结构辐照肿胀数据对本构关系做了初步验证，验证结果表明了其合理性。关键词：高燃耗结构；辐照肿胀；本构关系；静水压力
中图分类号：ＴＬ３５２ 文献标志码：Ａ 文章编号：１０００‐６９３１（２０１４）０８‐１３８１‐０５收稿日期：２０１３‐０６‐０１；修回日期：２０１３‐０７‐１７
作者简介：高利军（１９８６—），男，山西大同人，博士研究生，从事燃料元件建模分析研究
ｄｏｉ：１０．７５３８／ｙｚｋ．２０１４．４８．０８．１３８１
中华企管网ＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔａｎｄＶａｌｉｄａｔｉｏｎｏｆＣｏｎｓｔｉｔｕｔｉｖｅＥｑｕａｔｉｏｎ
ｏｆＨＢＳＩｒｒａｄｉａｔｉｏｎＳｗｅｌｌｉｎｇＣｏｎｓｉｄｅｒｉｎｇＨｙｄｒｏｓｔａｔｉｃＰｒｅｓｓｕｒｅ
ＧＡＯＬｉ‐ｊｕｎ
１，２
，ＪＩＡＮＧＳｈｅｎｇ‐ｙａｏ１，ＣＨＥＮＢｉｎｇ‐ｄｅ３，ＸＩＡＯＺｈｏｎｇ４，ＹＵＪｉ‐ｙａｎｇ
１
（１．ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＰｈｙｓｉｃｓ，ＴｓｉｎｇｈｕａＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００８４，Ｃｈｉｎａ；
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ＮｕｃｌｅａｒＰｏｗｅｒＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＣｈｉｎａ，Ｃｈｅｎｇｄｕ６１００４１，Ｃｈｉｎａ；３．ＮｕｃｌｅａｒＰｏｗｅｒＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＣｈｉｎａ，Ｃｈｅｎｇｄｕ６１００４１，Ｃｈｉｎａ；
４．ＮａｔｉｏｎａｌＥｎｅｒｇｙＲ＆ＤＣｅｎｔｅｒｏｎＡｄｖａｎｃｅｄＮｕｃｌｅａｒＦｕｅｌ，Ｃｈｅｎｇｄｕ６１００４１，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：
ＴｈｅｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｈｙｄｒｏｓｔａｔｉｃｐｒｅｓｓｕｒｅａｆｆｅｃｔｉｎｇｔｈｅｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎｓｗｅｌｌｉｎｇｏｆＵＯ２ｈｉｇｈｂｕｒｎｕｐｓｔｒｕｃｔｕｒｅｗａｓａｎａｌｙｚｅｄ．Ｔｈｒｅｅｂａｓｉｃａｓｓｕｍｐｔｉｏｎｓｕｓｅｄｔｏｄｅｖｅｌｏｐｔｈｅｃｏｎｓｔｉｔｕｔｉｖｅｅｑｕａｔｉｏｎｏｆｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎｓｗｅｌｌｉｎｇｗｅｒｅｍａｄｅａｃｃｏｒｄｉｎｇｌｙ．Ｉｔｉｓｃｏｎｃｌｕｄｅｄｔｈａｔ
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ｒｅａｓｏｎａｂｉｌｉｔｙ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｈｉｇｈｂｕｒｎｕｐｓｔｒｕｃｔｕｒｅ；ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎｓｗｅｌｌｉｎｇ；ｃｏｎｓｔｉｔｕｔｉｖｅｅｑｕａｔｉｏｎ；ｈｙｄｒｏｓｔａｔｉｃｐｒｅｓｓｕｒｅ
核电站燃料棒内的ＵＯ２芯块在辐照后会出现一定程度的体积增加，这种现象称为辐照肿胀［１］。在ＵＯ２芯块圆柱面区域，由于２３８Ｕ对超热中子的共振吸收作用，产生了大量易裂变的２３９Ｐｕ，２３９Ｐｕ的裂变使得芯块圆柱面
区域的局部燃耗高于芯块平均燃耗，这些高燃耗区域逐渐形成高燃耗结构（ＨＢＳ）［２］。ＨＢＳ具有晶粒细化、高气孔率和Ｘｅ的贫化３个主要特征。ＨＢＳ的μｍ级气孔受界面张力和静水压力的作用而处于平衡状态，是辐照肿胀的重要组成部分。
“芯块‐包壳间机械作用”（ＰＣＭＩ）发生后，芯块的肿胀开始受到来自包壳外压的影响，此时ＨＢＳ的大量μｍ级气孔受静水压力而收缩，所处的平衡状态不同于无外压条件下的平衡状态［３］。由于ＨＢＳ的气孔率很高（可达２０％），受外压影响后，μｍ级气孔收缩引起的辐照肿胀减小是不可忽视的［４］。ＵＯ２芯块辐照肿胀是分析ＰＣＭＩ现象的重要输入条件，鉴于外力对辐照肿胀的影响，开发考虑静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀本构关系是十分必要的。目前，国际上对ＨＢＳ的研究并未定量考虑静水压力对ＨＢＳ辐照肿胀的影响。在此工作之前，已通过研究公开发表的ＨＢＳ数据［２，５］，开发了考虑ＨＢＳ演化过程的ＵＯ２辐照肿胀关系式［６］，但也未考虑外压的影响。
本文在分析外压影响气孔平衡状态的微观机理基础上，开发考虑静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀本构关系，并用实验数据对其计算结果进行初步验证。所开发的本构关系可作为现有燃料棒性能分析程序的功能模块，用于ＰＣＭＩ的分析。１ 基本假设
为使得本构关系开发工作切实可行，做以下重要假设，并论证其合理性。
１）静水压力除影响ＨＢＳ演化过程中的气孔体积外，不产生其他影响。实际上，除气孔体积受压收缩外，尚未观测到静水压力对ＨＢＳ演化过程中其他物理量产生影响的实验结果和理论分析。
２）不考虑静水压力引起的固体体积收缩。对于芯块中可能产生的静水压力（一般不超过２００ＭＰａ），固体可视为不可压缩。定量计算如下：εｉｉ＝ｐｈ／Ｋ ｉ＝１，２，３（１）
Ｋ＝Ｅ／３（１－２ν）（２）其中：εｉｉ为体积应变；ｐｈ为静水压力；Ｋ、Ｅ和ν分别为ＵＯ２的体积模量、杨氏模量和泊松比。计算中取Ｅ为２３０ＧＰａ，ν为０畅３１６［７］，ｐｈ为２００ＭＰａ，得到εｉｉ为０畅０９６％，这远小于静水压力引起的气孔体积收缩量（１％量级），因而在计算中将其忽略不计是合理的。
３）不考虑静水压力对晶内和晶界气泡体积的影响。一方面，在ＨＢＳ形成后，大部分Ｘｅ（约为９０％）存在于μｍ级气孔中，只有少量Ｘｅ存在于晶内和晶界气泡［８］。另一方面，晶内气泡半径
很小，气泡内部气体压力远大于静水压力［９］，气泡体积对静水压力不敏感。综合以上两方面，静水压力对晶内和晶界气泡体积的影响非常有限，可将其忽略。
２ 本构关系开发
ＵＯ２辐照肿胀可分为固体裂变产物引起的肿胀和气体裂变产物引起的肿胀两部分［１］。固体裂变产物引起的肿胀比较固定，随静水压力变化不大；气体裂变产物的分布状态随燃耗加深而变化，且气体体积受静水压力的影响很大。
２畅１ 不考虑静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀体积应变首先计算无外压条件下的ＨＢＳ辐照肿胀，假设燃耗为Ｂｕ（ＧＷ·ｄ／ｔＵ）时，ＨＢＳ气孔半径分布函数为ｆｐ（Ｂｕ，ｒｐ），气孔数密度为ｎｐ（Ｂｕ）（ｍ－３），则平均气孔体积为：
珚Ｖｐ（Ｂｕ）＝∫∞０４３πｒ３ｆｐ（Ｂｕ，ｒｐ）ｄｒ（３）其中，ｒｐ为气孔半径，ｍ。则气孔率为：
Ｐ（Ｂｕ）＝珚Ｖｐｎｐ（Ｂｕ）（４） 假设燃耗为Ｂｕ时，固体裂变产物肿胀速率为ｓｓ（Ｂｕ）（１％／（ＧＷ·ｄ／ｔＵ）），则固体裂变产物肿胀率为：
ΔＶｓ冷沉淀凝血因子
Ｖ０＝∫
Ｂｕ
０
ｓｓ（Ｂｕ）ｄＢｕ（５）
２８３１原子能科学技术 第４８卷
其中：ΔＶｓ为固体裂变产物引起的体积增加；Ｖ０为ＵＯ２未辐照前的体积。
气体裂变产物肿胀率为：
ΔＶｇＶ０≈
Ｐ（Ｂｕ）
１－Ｐ（Ｂｕ）
（６）
其中，ΔＶｇ为气体裂变产物引起的体积增加。则燃耗为Ｂｕ时的名义体积应变（总肿胀率）为：
εｖ（Ｂｕ）＝ｓｗ（Ｂｕ）＝ΔＶｓ
Ｖ０＋
ΔＶｇ
Ｖ０（７）
２畅２ 考虑静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀本构关系在以上无静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀关系式基础上，可进一步考虑静水压力对气孔平衡的影响，得到考虑静水压力的辐照肿胀本构关系式。一般来说，处于固体中的气孔平衡由式（８）［１］决定：
ｐ＝２γｒ
ｐ
＋ｐｈ（８）其中：ｐ为气孔中的气体压力；γ为固体表面张力，ＵＯ２的表面张力常取１Ｎ／ｍ。当气体压力ｐ小于式（８）的计算值时（非平衡状态），气孔收缩，气压增加，气孔达到平衡，因此式
（８）给出的是最小的气孔平衡压力。当气体压力ｐ大于式（８）的计算值时，过大的气压会引起周围基体的弹性变形，这样的气孔称为超压气孔，实验证明ＨＢＳ中充满了大量的超压气孔［８］。此外，Ｇｒｅｅｎｗｏｏｄ的理论表明，当气孔压力超过（２γ＋Ｇｂ）／ｒｐ（Ｇ为剪切模量；ｂ为Ｂｕｒｇｅｒｓ矢量，对于ＵＯ２常取为０畅３９ｎｍ）时，气压会在周围的燃料基体中击出位错［１０‐１２］，随之引起气孔扩张和气体压力下降。因此，击出位错的条件给出了气孔压力的最大值，在ＰＣＭＩ发生前可忽略静水压力的作用。气孔压力的最大值可表示为：
ｐ＝２γｒ土田健次郎
ｐ＋
Ｇｂ
ｒｐ（９）
考虑到ＨＢＳ中实际气孔压力可处于式（８）和式（９）的计算值之间，同时在ＰＣＭＩ发生前可忽略静水压力的作用，气孔压力可统一表示为如下简单形式：
ｐ＝Ｃｒ
ｐ
（１０）其中，Ｃ为局部燃耗和温度的函数，Ｎ／ｍ。
假设施加静水压力前的气孔半径、气体分子密度和压力分别为ｒｐ，ｏｌｄ、ρｏｌｄ（Ｔ，ｐｏｌｄ）和ｐｏｌｄ，施加静水压力后变为ｒｐ，ｎｅｗ、ρｎｅｗ（Ｔ，ｐｎｅｗ）和ｐｎｅｗ，施加静水压力后气孔收缩，考虑气孔平衡状态，有：
ｐｏｌｄ＝Ｃｒｐ，ｏｌｄ（１１）
ｐｎｅｗ＝Ｃｒｐ，ｎｅｗ＋ｐｈ（１２） 由于施加静水压力前后气孔中的分子数相等，有：
４π
３
ｒ３ｐ，ｏｌｄρｏｌｄ（Ｔ，ｐｏｌｄ）＝４π３ｒ３ｐ，ｎｅｗρｎｅｗ（Ｔ，ｐｎｅｗ）
（１３） 初始半径为ｒｐ，ｏｌｄ的气孔受到静水压力ｐｈ后收缩的体积为：
ΔＶｐ（ｒｐ，ｏｌｄ，ｐｈ）＝４３π（ｒ３ｐ，ｏｌｄ－ｒ３ｐ，ｎｅｗ）（１４） 则施加静水压力后气孔的平均体积收缩量为：
Δ珚Ｖｐ（Ｂｕ，ｐｈ）＝∫∞０ΔＶｐ（ｒｐ，ｏｌｄ，ｐｈ）·
ｆｐ（Ｂｕ，ｒｐ，ｏｌｄ）ｄｒｐ，ｏｌｄ（１５） 单位体积的ＨＢＳ体积收缩（体积应变）为：ΔＶｐ（Ｂｕ，ｐｈ）＝Δ珚Ｖｐ（ｐｈ）ｎｐ（Ｂｕ）（１６） 考虑静水压力影响后的名义体积应变关系式（也即考虑静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀本构关系）为：
εｖ（Ｂｕ，ｐｈ）＝ｓｗ（Ｂｕ，ｐｈ）＝（１＋ｓｗ（Ｂｕ））（１－ΔＶｐ（Ｂｕ，ｐｈ））－１（１７）３ 验证及讨论黎氏三兄弟
近３０年来，有关ＨＢＳ的研究集中在燃料棒的ＵＯ２芯块圆柱面区域，这一区域燃耗梯度大，形成的ＨＢＳ体积小，因此无法测量某一燃耗值对应的辐照肿胀；而且这些ＨＢＳ微观结构实验数据大多是在无静水压力条件下取得的，尚未看到定量研究静水压力对ＨＢＳ辐照肿胀影响的相关实验，因此不能用于验证所开发的本构关系。尽管如此，２０世纪６０年代美国研究了ＵＯ２‐Ｚｒ隔室型燃料板中ＵＯ２片的辐照肿胀行为［１３］，在上述燃料板中，ＵＯ２片被辐照到很高燃耗（达１２７ＧＷ·ｄ／ｔＵ），被认为属于典型的ＨＢＳ特征。此外，上述ＵＯ２片辐照肿胀受到包壳的约束作用，所以这些数据反映了静水压力对ＨＢＳ辐照肿胀的影响，适用于对本
３８３１
第８期 高利军等：考虑静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀本构关系开发及验证戴梓
文开发的本构关系做初步验证。在验证所开发本构关系的合理性之后，利用本构关系的中间计算结果分析了燃耗、气孔尺寸和静水压力对气孔平衡的影响。
３畅１ ＵＯ２‐Ｚｒ隔室型燃料板肿胀数据对本构关
系的验证
２０世纪６０年代，美国分别通过尺寸测量和密度测量得到了ＵＯ２‐Ｚｒ隔室型燃料板中ＵＯ２片的辐照肿胀数据，两种方法得到的结果基本一致。据估算，在该项研究中，辐照后ＵＯ２片所受静水压力约为１７ＭＰａ。利用本文所得本构关系计算了零静水压力，以及静水压力分别为１７ＭＰａ和１５０ＭＰａ三种条件下的辐照肿胀率（即名义体积应变），所得结果如图１
所示。
图１ ＵＯ２‐Ｚｒ隔室型燃料板实验数据与计算结果的比较
Ｆｉｇ．１ Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｂｅｔｗｅｅｎｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｄａｔａａｎｄ
ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎｒｅｓｕｌｔｓｏｆＵＯ２‐Ｚｒｃｏｍｐａｒｔｍｅｎｔｅｄｆｕｅｌｐｌａｔｅｓ
由图１可见，随静水压力的增加，同一燃耗下ＨＢＳ辐照肿胀率降低，但降低幅度逐渐减小；
ＨＢＳ辐照肿胀实验数据大部分落在零静水压力和１５０ＭＰａ静水压力（在ＵＯ２‐Ｚｒ弥散型燃料棒中，ＵＯ２颗粒受到锆合金基体的强烈约束作用，ＵＯ２辐照后形成的ＨＢＳ所受静水压力可达锆合金在燃料棒运行温度下的屈服强度１５０ＭＰａ）对应的肿胀曲线之间，１７ＭＰａ静水压力对应的肿胀曲线从实验数据中心穿过，与实验数据符合最好。因此，在ＨＢＳ开始形成（约为６８ＧＷ·ｄ／ｔＵ）到微观结构演化基本完成（１３０ＧＷ·ｄ／ｔＵ）的燃耗范围内，同时考虑到实验值本身误差的影响，所开发的本构关系能很好地计算ＨＢＳ辐照肿胀率。
３畅２ 气孔收缩程度随燃耗和静水压力的变化
为研究在不同燃耗下静水压力对气孔收缩程度的影响，计算了５０ＭＰａ静水压力下，燃耗分别为７０、１１０和１５０ＧＷ·ｄ／ｔＵ的气孔收缩程度，结果如图２ａ所示。由图２ａ可见，在燃耗相同的条件下，与小气孔相比，大气孔受静水压力后发生收缩的程度更大；燃耗越高，同一尺寸的气孔受静水压力影响后发生收缩的程度越小。
为研究不同静水压力对气孔收缩程度的影响，在燃耗为１５０ＧＷ·ｄ／ｔＵ的条件下，计算了静水压力分别为２０、５０和１００ＭＰａ时的气孔收缩程度，结果如图２ｂ所示。由图２ｂ可见，同一初始半径的气孔所受静水压力越大则收缩程度越大；在同一静水压力条件下，总趋势是气孔越大，受静水压力的影响越大，收缩率越大，同时需要注意的是，在局部的气孔尺寸区间，这一趋势并不严格成立，这可能是气体状态方程
和气孔平衡状态的非线性引起的。
图２ 气孔收缩程度随燃耗和静水压力的变化
Ｆｉｇ．２ Ｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆｐｏｒｅｓｈｒｉｎｋａｇｅｗｉｔｈｂｕｒｎｕｐａｎｄｈｙｄｒｏｓｔａｔｉｃｐｒｅｓｓｕｒｅ
４
８３１原子能科学技术 第４８卷
４ 结论
本文研究了静水压力对ＨＢＳ气孔体积的影响，开发了考虑静水压力影响的ＨＢＳ辐照肿胀本构关系，并利用美国ＵＯ２‐Ｚｒ隔室型燃料板中ＵＯ２片的辐照肿胀数据做了初步验证，验证了所开发本构关系的合理性。所开发的本构关系考虑了ＵＯ２辐照到高燃耗后发生的微观结构演化过程，真实地反映了静水压力对ＨＢＳ辐照肿胀的影响，可用于ＰＣＭＩ发生后燃料棒ＵＯ２芯块圆柱面区域辐照肿胀的精细化计算。使用所开发本构关系做计算，得到以下重要结论：１）在同一静水压力作用下，随着燃耗增加，同尺寸气孔受压收缩量减小；
２）在燃耗相同的情况下，静水压力越大，同尺寸气孔受压收缩越显著；
３）在总趋势上，当其他条件相同时，与小气孔相比，大气孔受压收缩更明显；
４）ＨＢＳ受静水压力作用后，气孔收缩，总的辐照肿胀减小；随着燃耗加深，ＨＢＳ中气孔率增加，静水压力对辐照肿胀量的影响是不可忽略的。
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ｉｄｓ．ＮｅｗＹｏｒｋ：ＰｌｅｎｕｍＰｒｅｓｓ，１９９１：３５７‐３６６．［１３］ＢＬＥＩＢＥＲＧＭＬ，ＢＥＲＭＡＮＲＭ，ＬＵＳＴＭＡＮＢ．Ｅｆｆｅｃｔｓｏｆｈｉｇｈｂｕｒｎｕｐｏｎｏｘｉｄｅｃｅｒａｍｉｃｆｕｅｌｓ
［Ｃ］∥ＳｙｍｐｏｓｉｕｍｏｎＲａｄｉａｔｉｏｎＤａｍａｇｅｉｎＳｏｌｉｄ
ａｎｄＲｅａｃｔｏｒＭａｔｅｒｉａｌｓ．Ｖｉｅｎｎａ：ＩＡＥＡ，１９６３：
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第８期 高利军等：考虑静水压力的ＨＢＳ辐照肿胀本构关系开发及验证
