一种球形燃料元件的制备方法

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1.本发明涉及核燃料制备领域，具体涉及一种球形燃料元件的制备方法。

背景技术：

2.我国球床式高温气冷堆所使用的球形燃料元件直径约为60mm，该球形燃料元件内部为燃料区，燃料区是将约12000个直径约为1mm的包覆燃料颗粒(triso颗粒)弥散在石墨基体中形成的、直径约为50mm的球体，燃料区外部包裹厚度约为5mm的无燃料区。在现有球形燃料元件的制备方法中，经过冷准等静压压制成型后的球形燃料元件球坯需要经过低温炭化、车削和高温纯化等工艺的处理。
3.该工艺中车削过程产生的基体石墨碎屑已被炭化，化学组成发生了改变从而无法回收利用，进而产生大量放射性固体废物。如果采用先车削，再进行炭化和纯化的工艺，需要严格控制车削后球坯的尺寸，以便经过热处理后能满足球形燃料元件的尺寸要求，但由于热处理过程中球坯的尺寸变化不仅和已知的松装密度、粒度分布有关，还和其他多种影响因素有关。
4.另外，该工艺中压制成型后的球形燃料元件需要经过炭化及纯化工艺的处理，在炭化和纯化的过程中，还存在着低温炭化和高温纯化分开进行、物料装卸次数多、能量利用率低等问题。热处理环节作为球形燃料元件的制备中一个关键生产工艺，其处理方式及生产效率有待大幅提高。如果采用炭化完不降温直接纯化的连续热处理的方式，可有效解决以上存在的问题，但是要实现以上构想，需要克服物料排布、温度均匀性、正压到负压的转换对设备的影响以及发热体、炉衬等材料的选择等难题。
5.随着高温气冷堆、熔盐堆等各种先进堆型的发展，对球形燃料元件制备过程中的减少固废排放、降低生产成本和提升生产效率等提出了更高的要求，因此必须对现有生产工艺进行改进和优化。
6.公开于该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不应当被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已为本领域一般技术人员所公知的现有技术。

技术实现要素：

7.发明目的
8.为解决现有技术中的缺陷，本发明的目的在于提供一种球形燃料元件的制备方法。
9.解决方案
10.为实现本发明目的，本发明提供了一种球形燃料元件的制备方法，包括以下步骤：
11.将基体石墨粉和穿衣燃料颗粒压制成球形燃料元件球坯；
12.将球形燃料元件球坯车削至椭球；
13.将车削后获得的椭球型燃料元件球坯进行低温炭化和高温纯化；
14.其中：所述基体石墨粉具有如下参数：电阻率、粒度分布、松装密度、振实密度及
hausner系数等，其中电阻率40-60mω
·
cm，气流筛筛分粒度为《32um的质量占比为35-45％，《63um的质量占比为50-60％，《160um的质量占比为65-75％，《400um的质量占比为80-85％，《800um的质量占比不低于95％，松装密度为0.50-0.55g/cm3，振实密度为0.75-0.85g/cm3，hausner系数不大于1.55；并控制椭球型燃料元件球坯在平行于压制方向(如图1所示的轴向)上的尺寸相比于目标燃料元件在该方向上的尺寸大2.2％-2.5％，控制椭球型燃料元件球坯在垂直于压制方向(如图1所示的横向)上的尺寸相比于目标燃料元件在该方向上的尺寸大1.3-1.6％。
15.在一种可能的实现方式中，所得球形燃料元件在平行于压制方向上的尺寸-垂直于压制方向上的尺寸差为不超过0.5％。
16.在一种可能的实现方式中，当为了获得直径59.6-60.2mm的高温气冷堆球形燃料元件时，控制椭球型燃料元件球坯在平行于压制方向上的尺寸为61.4mm，控制椭球型燃料元件球坯在垂直于压制方向上的尺寸为60.8mm。
17.在一种可能的实现方式中，从压制后的球形燃料元件球坯车削下来的基体石墨，收集后放入混捏机中加入少量酒精后进行4h的混捏，挤出、干燥并粉碎后的基体石墨粉的电阻率约为50-60mω
·
cm，振实密度约为0.80-0.85g/cm3，松装密度约为0.51-0.54g/cm3。随后，将回收的基体石墨粉加入至新的基体石墨粉中混匀，用于压制球形燃料元件，所述回收的基体石墨粉加入的质量比不超过20％。所得球形燃料元件的密度及压碎强度等主要技术指标均满足要求。
18.在一种可能的实现方式中，低温炭化和高温纯化在同一加热设备中进行连续热处理，所述高低温连续热处理炉，包括炉体、加热保温系统、控温系统、装卸料系统、真空系统、排废系统、工艺气路系统、气动系统、水路系统、尾气燃烧系统和电气控制系统。
19.在一种可能的实现方式中，所述炉体包括炉壳、炉门和炉壳底座，所述炉壳为卧式双层结构，所述炉门设置在炉壳的前面和后面，所述炉门内设有热屏蔽门。所述炉体是设备的支撑主体，炉体上设有热电偶插拔机构、测温装置、红外测温仪测量座、均温性测试座、压力测量装置、观察孔、自动排气阀、机械平衡阀等。炉门为铰链式开合，前后炉门锁紧均采用气动驱动方式，操作方便。炉壳上设有自动放气阀、手动放气阀、机械平衡阀，确保设备安全可靠使用，炉壳的密封采用真空炉带水冷的专用橡胶密封圈密封。
20.在一种可能的实现方式中，所述加热保温系统设置在炉壳内，所述加热保温系统包括炉胆、保温层和发热体，所述炉门与炉胆之间阶梯式连接有防漏热密封层，所述保温层设置在炉胆的内壁，所述发热体设置在保温层内。阶梯式连接的防漏热密封层保温隔热性能好，且可实现快速冷却。设备通过水冷电极(t2铜)将电能引入炉壳内的发热体上，采用低电压、大电流方式供电，可以确保设备和人身安全，可靠性高。
21.在一种可能的实现方式中，所述控温系统包括低温测控温的热电偶和高温测控温的红外测温仪，所述红外测温仪和热电偶具备高温和低温测控温自动切换和互相校准的功能。红外测温仪测量高温受污染时可实现在线清理，以保证高温下温度测量的准确性。系统采用分段式测量，低温(＜1200℃)时采用钨铼热电偶控温；高温(≥1200℃)时采用红外测温仪控温。红外测温仪与热电偶进行测控温切换时与热电偶测控温进行校准，校准时红外测温及热电偶测温对应的炉内温度点保持一致。红外测温仪测量处设有通气装置，并由阀门控制开闭。
22.在一种可能的实现方式中，所述装卸料系统设置在加热保温系统内，所述装卸料系统包括马弗箱和承料板，所述马弗箱设置在发热体内，所述承料板上设有球形燃料元件定位孔、石墨立柱支撑孔和废气排放孔，多层承料板通过石墨立柱分隔放置在马弗箱内。每层承料板可放置多个球形燃料元件，定位孔可防止球形燃料元件低温炭化过程中相互粘连。废气排放孔可保证热处理过程中分解产物及纯化过程中的挥发物经废气排放孔从马弗箱底部的唯一出气口进入尾气燃烧系统，从而实现定向排焦的目的。通过在承料板之间放置石墨立柱，确保承料板的强度，避免因球形燃料元件的重量导致承料板过度变形甚至垮塌的现象发生。
23.在一种可能的实现方式中，所述真空系统包括真空泵和抽真空排气管道，所述真空泵与炉壳通过抽真空排气管道连接连通。所述真空系统还包括真空气动阀门、粉尘过滤器、波纹管和真空计等。所述抽真空排气管道上设有真空气动阀门，控制真空系统的开启。系统通过炉内真空度与加热保温系统联锁控制，当低温条件下设备内真空度达不到设定要求，加热保温系统将无法启动。在抽真空排气管道上设有快速真空检漏接口，用于系统检漏。
24.在一种可能的实现方式中，所述排废系统包括低温炭化排废管路和高温纯化排废管路，所述低温炭化排废管路包括微正压排气管道和微正压排气阀，所述微正压排气管道通过炉壳的底部开口与马弗箱的底部连通连接，所述微正压排气阀设置在微正压排气管道上，所述高温纯化排废管路包括真空泵和抽真空排气管道，所述真空泵与炉壳通过抽真空排气管道连接连通。酚醛树脂在低温炭化过程中分解产生的有机产物需全部定向排出，炉内不会有残留的冷凝液存在。在微正压排气管道尾部安装微正压排气阀，可实现炉内微正压压力的精准调节和保持。
25.在一种可能的实现方式中，所述工艺气路系统包括保护气进气口、进气阀、体积流量计、微正压排气管道和微正压排气阀，所述保护气进气口连通连接在炉壳的顶部，所述保护气进气口上设置进气阀和体积流量计，所述微正压排气管道通过炉壳的底部开口与马弗箱的底部连通连接，所述微正压排气阀设置在微正压排气管道上。工艺气路系统可以实现炉内恒流量恒压控制，即先设定通入炉内的氩气流量恒定，通过控制微正压排气阀的开度来保证炉内微正压压力的精确控制，氩气进入马弗箱的设计需实现定向排焦，保证马弗箱及炉胆内无积液。设有炉内压力检测，实时监测炉内压力，炉压采用恒流条件下的恒压控制，当炉内压力过大或过小时，通过调节微正压排气管道排气口的大小来实现炉内压力的恒定。
26.在一种可能的实现方式中，所述气动系统包括气源三联件、电磁换向阀和气管。所述气动系统为设备气动执行元件提供动力，本设备采用分散式布置气动控制阀门。
27.在一种可能的实现方式中，所述水路系统设置在炉壳的卧式双层结构内，所述水路系统为闭式进水和闭式回水方式。所述水路系统包括进出水总管、耐温耐压软管、手动阀门、水压表、水流指示仪、温度流量传感器等。水冷电极回水端采用温度流量传感器，实时监测水流情况，确保设备安全。在总进水管路上设有压力、温度检测，检测进水压力与水温，并设缺水、超温报警。当冷却水流量、压力低报警或回水温度超温时，给予一定的预警时间，若在预警时间内未能排除故障，设备执行保护措施，进水自动切换到应急水进水。冷却循环水系统与应急水系统进水及回水均安装电动或气动三通阀，当冷却水流量、压力低报警或回
水温度超温时，进水支路电动或气动三通阀可自动切换到应急水进水，回水支路电动或气动三通阀可自动切换到应急排水。水路系统保证设备在1900℃保温时炉壳的表面温度不超过60℃。
28.在一种可能的实现方式中，所述尾气燃烧系统与微正压排气管道的末端连接，所述尾气燃烧系统包括加热部件和压缩空气供应气路。所述尾气燃烧系统还配备温度控制系统，使低温炭化过程中产生的有机小分子在不同温度条件下在压缩空气中得以充分氧化，转变成co2和h2o。
29.在一种可能的实现方式中，所述电气控制系统包括可编程控制器和操作面板,所述电气控制系统用于整个设备电气装置的控制。所述操作面板为触摸屏操作系统，通过触摸屏操作系统能实现整套设备工作状态的动画模拟显示及实现各控制系统在触摸屏上的在线控制。相关程序控制及升温制度可在操作面板上直接进行设置，实验参数及相关数据可自动存储及读取。电气控制系统的控制内装有受控系统、装有触摸屏和相关按钮及指示灯。控制柜上方设有声光报警器，在设备出现超温、超压、真空度不足等故障时设备发出声光报警信号。
30.在一种可能的实现方式中，优选地，所述发热体为高纯等静压石墨。优质的高纯等静压石墨确保加热辐射均匀。
31.在一种可能的实现方式中，优选地，所述马弗箱的两侧设有石墨盖板密封。装料时将承料板拉出，装料完成后，可将承料板推入马弗箱内，多层承料板之间通过石墨立柱分隔。装料结束后，马弗箱两侧用石墨盖板进行封闭。
32.在一种可能的实现方式中，优选地，所述发热体、马弗箱和承料板的灰分不高于100ppm，所述保温层的灰分不高于1000ppm。所述发热体、马弗箱和承料板均经过2200℃以上通卤素元素进行纯化处理，避免热处理过程中炉内对核纯级球形燃料元件的污染。
33.在一种可能的实现方式中，优选地，所述红外测温仪为固定式对中结构，测量准确，不易偏心，光学测温窗口具备防污染功能，镜片内表面具有清理装置，可在高温状态下在线清理镜片表面。
34.在一种可能的实现方式中，优选地，所述微正压排气管道外设有冷却水套，使炭化过程中产生的废液在微正压排气管道中冷凝并在底部收集，可提高炉内定向排焦的效果。
35.在一种可能的实现方式中，优选地，所述真空泵包括机械泵和罗茨泵，所述真空泵前设有压差阀，当真空泵突然停止时防止真空泵油返回抽真空排气管道。
36.利用上述高低温连续热处理炉的热处理方法，该热处理方法包括球形燃料元件的低温炭化和高温纯化，且低温炭化和高温纯化的过程在同一设备中连续进行，所述热处理方法包括如下步骤：
37.步骤一，将球形燃料元件放置在承料板上的定位孔内，并将承料板多层放置在马弗箱内，闭合装卸料系统，关闭炉门及热屏蔽门，开启水路系统用于炉壳表面的冷却；
38.步骤二，启动真空泵对炉壳内抽真空，然后在保护气进气口充入氩气至微正压，启动发热体加热升温，对球形燃料元件进行炭化处理；
39.步骤三，温度从室温升至320℃，升温速率不高于1℃/min，温度从320℃升至700℃，升温速率不高于0.6℃/min，温度从700℃升至800℃，升温速率不高于1.5℃/min，温度800℃下保温1小时，炭化处理过程中，废气通过微正压排气管道排出至尾气燃烧系统，废液
在微正压排气管道中冷凝后收集；
40.步骤四，关闭微正压排气阀，依次开启真空泵的机械泵和罗茨泵对炉内持续抽真空，继续升温对球形燃料元件进行纯化处理；
41.步骤五，温度从800℃升至1500℃，升温速率不高于5℃/min，温度从1500℃升至1700℃，升温速率不高于3℃/min，温度从1700℃升至1900℃，升温速率不高于1℃/min，温度达到1900℃后保温1小时，开始降温冷却；
42.步骤六，温度降至低于1000℃时，在保护气进气口充入氩气，温度降至低于600℃时，打开热屏蔽门，温度降至低于100℃时，打开炉门，温度降至室温后，打开马弗箱两端的石墨盖板取出球形燃料元件。
43.优选地，所述步骤三的炭化处理气氛为微正压氩气气氛，恒流恒压控制，氩气流量控制300-800l/min，炉压为4-8kpa，炭化处理时间约为28.5-30小时、优选28.5小时。
44.优选地，所述步骤五的纯化处理在真空气氛条件下进行。
45.有益效果
46.本发明通过改变车削和低温炭化顺序，可以实现基体石墨的回收利用。
47.本发明由于采用了以上技术方案，不仅可用于球形燃料元件生坯的连续热处理，也可用于基体石墨球产品的制备，实现了低温炭化和高温纯化在同一设备内连续进行，减少物料倒运，球形燃料元件热处理时间由原有分开单独进行的约90小时缩短为连续热处理的约50小时，可以使生产效率提高44.4％。
附图说明
48.一个或多个实施例通过与之对应的附图中的图片进行示例性说明，这些示例性说明并不构成对实施例的限定。在这里专用的词“示例性”意为“用作例子、实施例或说明性”。这里作为“示例性”所说明的任何实施例不必解释为优于或好于其它实施例。
49.图1是根据本发明的方法制备球形燃料元件时，控制椭球型燃料元件球坯在平行于压制方向(即，轴向)和垂直于压制方向(即，横向)的尺寸的示意图。
50.图2是本发明实施例1、2制备球形燃料元件的流程图；
51.图3是本发明实施例3中记载的高低温连续热处理炉的结构示意图。
52.主要附图标记说明：
53.1-炉壳，2-炉胆，3-保温层，4-发热体，5-马弗箱，6-承料板，7-保护气进气口，8-微正压排气管道，9-微正压排气阀，10-尾气燃烧系统，11-抽真空排气管道，12-真空泵，13-炉壳底座。
具体实施方式
54.为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。除非另有其它明确表示，否则在整个说明书和权利要求书中，术语“包括”或其变换如“包含”或“包括有”等等将被理解为包括所陈述的元件或组成部分，而并未排除其它元件或其它组成部分。
55.另外，为了更好的说明本发明，在下文的具体实施方式中给出了众多的具体细节。本领域技术人员应当理解，没有某些具体细节，本发明同样可以实施。在一些实施例中，对于本领域技术人员熟知的原料、元件、方法、手段等未作详细描述，以便于凸显本发明的主旨。
56.实施例1
57.在本实施例中，根据本发明的方法，制备了一种球形燃料元件(其流程如图2所示)，所述制备方法具体包括以下步骤：
58.将基体石墨粉和穿衣燃料颗粒压制成球形燃料元件球坯；
59.将球形燃料元件球坯车削至椭球；
60.将车削后获得的椭球型燃料元件球坯使用高低温连续热处理炉进行低温炭化和高温纯化的连续热处理；
61.其中：所述基体石墨粉具有如下参数：电阻率58.76mω
·
cm，气流筛筛分粒度为《32um的质量占比为40.8％，《63um的质量占比为56.2％，《160um的质量占比为69.8％，《400um的质量占比为84.3％，《800um的质量占比96.8％，松装密度为0.53g/cm3，振实密度为0.81g/cm3，hausner系数1.53；并且，使平行于压制方向的椭球型燃料元件球坯的尺寸比目标燃料元件在该方向上的尺寸大2.33％，使垂直于压制方向的椭球型燃料元件球坯的尺寸比目标燃料元件在该方向上的尺寸大1.35％，所得球形燃料元件在平行和垂直于压制方向上的尺寸差为0.41％。
62.从压制后的球形燃料元件球坯车削下来的基体石墨，收集后放入混捏机中，加入少量酒精，进行4h的混捏，挤出、干燥并粉碎，回收粉碎的基体石墨粉(所回收的基体石墨粉的电阻率约为50-60mω
·
cm，振实密度约为0.80-0.85g/cm3，松装密度约为0.51-0.54g/cm3)；随后将回收的基体石墨粉压制球形燃料元件，所制得的球形燃料元件的密度及压碎强度等主要技术指标均满足要求。
63.炉体自然降温后取出热处理后的球形燃料元件，并测试其各项性能指标，如下表1中所示，所有性能指标均满足技术要求。
64.表1采用一种制备球形燃料元件的方法制得的球形燃料元件的性能指标
65.性能指标技术要求实测平均值平行于压制方向尺寸(mm)59.6-60.260.02
±
0.03垂直于压制方向尺寸(mm)59.6-60.259.96
±
0.04密度(g/cm3)1.70-1.771.74热导率(1000℃,w/mk)≥25.033.4各向异性(rt-500℃)≤1.31.16压碎强度(kn)a≥18.024.6/21.8落球次数≥50≥50磨损率(mg/h)≤6.01.48腐蚀率(mg/cm2h)b≤1.30.75
66.a
平行和垂直于压制方向；
67.b
腐蚀温度和时间分别为1000℃下10h、气氛为he+1vol％h2o。
68.实施例2
69.在本实施例中，根据本发明的方法，制备了一种球形燃料元件(其流程如图2所示)，所述制备方法具体包括以下步骤：
70.将基体石墨粉和穿衣燃料颗粒压制成球形燃料元件球坯；
71.将球形燃料元件球坯车削至椭球；
72.将车削后获得的椭球型燃料元件球坯使用高低温连续热处理炉进行低温炭化和高温纯化的连续热处理；
73.其中：所述基体石墨粉具有如下参数：电阻率55.68mω
·
cm，气流筛筛分粒度为《32um的质量占比为39.6％，《63um的质量占比为55.3％，《160um的质量占比为68.9％，《400um的质量占比为83.8％，《800um的质量占比96.2％，松装密度为0.54g/cm3，振实密度为0.83g/cm3，hausner系数1.537；并且，使平行于压制方向的椭球型燃料元件球坯的尺寸比目标燃料元件在该方向上的尺寸大2.35％，使垂直于压制方向的椭球型燃料元件球坯的尺寸比目标燃料元件在该方向上的尺寸大1.33％，所得球形燃料元件在平行和垂直于压制方向上的尺寸差为0.39％。
74.从压制后的球形燃料元件球坯车削下来的基体石墨，收集后放入混捏机中，加入少量酒精，进行4h的混捏，挤出、干燥并粉碎，回收粉碎的基体石墨粉(所回收的基体石墨粉的电阻率约为50-60mω
·
cm，振实密度约为0.80-0.85g/cm3，松装密度约为0.51-0.54g/cm3)；随后将回收的基体石墨粉压制球形燃料元件，所制得的球形燃料元件的密度及压碎强度等主要技术指标均满足要求。
75.炉体自然降温后取出热处理后的球形燃料元件，并测试其各项性能指标，如下表2中所示，所有性能指标均满足技术要求。
76.表2采用一种制备球形燃料元件的方法制得的球形燃料元件的性能指标
77.性能指标技术要求实测平均值平行于压制方向尺寸(mm)59.6-60.260.01
±
0.03垂直于压制方向尺寸(mm)59.6-60.259.97
±
0.05密度(g/cm3)1.70-1.771.75热导率(1000℃,w/mk)≥25.034.5各向异性(rt-500℃)≤1.31.18压碎强度(kn)a≥18.025.6/21.6落球次数≥50≥50磨损率(mg/h)≤6.01.55腐蚀率(mg/cm2h)b≤1.30.72
78.a
平行和垂直于压制方向；
79.b
腐蚀温度和时间分别为1000℃下10h、气氛为he+1vol％h2o。
80.实施例3
81.如图3所示，实施例1、2中使用的高低温连续热处理炉，包括炉体、加热保温系统、控温系统、装卸料系统、真空系统、排废系统、工艺气路系统、气动系统、水路系统、尾气燃烧系统10和电气控制系统。
82.所述炉体包括炉壳1、炉门和炉壳底座13，所述炉壳1为卧式双层结构，所述炉门设置在炉壳1的前面和后面，所述炉门内设有热屏蔽门。所述炉体是设备的支撑主体，炉体上
设有热电偶插拔机构、测温装置、红外测温仪测量座、均温性测试座、压力测量装置、观察孔、自动排气阀、机械平衡阀等。炉门为铰链式开合，前后炉门锁紧均采用气动驱动方式，操作方便。炉壳1上设有自动放气阀、手动放气阀、机械平衡阀，确保设备安全可靠使用，炉壳1的密封采用真空炉带水冷的专用橡胶密封圈密封。
83.所述加热保温系统设置在炉壳1内，所述加热保温系统用于启动设备的加热与温度的保持，所述加热保温系统包括炉胆2、保温层3和发热体4，所述炉门与炉胆2之间阶梯式连接有防漏热密封层，所述保温层3设置在炉胆2的内壁，所述发热体4设置在保温层3内。阶梯式连接的防漏热密封层保温隔热性能好，且可实现快速冷却。设备通过水冷电极(t2铜)将电能引入炉壳1内的发热体4上，采用低电压、大电流方式供电，可以确保设备和人身安全，可靠性高。所述发热体4为高纯等静压石墨。优质的高纯等静压石墨确保加热辐射均匀。
84.所述控温系统包括低温测控温的热电偶和高温测控温的红外测温仪，所述红外测温仪和热电偶具备高温和低温测控温自动切换和互相校准的功能。所述控温系统用于精确控制设备升温速率及目标温度。红外测温仪测量高温受污染时可实现在线清理，以保证高温下温度测量的准确性。系统采用分段式测量，低温(＜1200℃)时采用钨铼热电偶控温；高温(≥1200℃)时采用红外测温仪控温。红外测温仪与热电偶进行测控温切换时与热电偶测控温进行校准，校准时红外测温及热电偶测温对应的炉内温度点保持一致。红外测温仪测量处设有通气装置，并由阀门控制开闭。所述红外测温仪为固定式对中结构，测量准确，不易偏心，光学测温窗口具备防污染功能，镜片内表面具有清理装置，可在高温状态下在线清理镜片表面。
85.所述装卸料系统设置在加热保温系统内，所述装卸料系统包括马弗箱5和承料板6，所述马弗箱5设置在发热体4内，所述承料板6上设有球形燃料元件定位孔、石墨立柱支撑孔和废气排放孔，多层承料板6通过石墨立柱分隔放置在马弗箱5内。每层承料板6可放置多个球形燃料元件，定位孔可防止球形燃料元件低温炭化过程中相互粘连。废气排放孔可保证热处理过程中分解产物及纯化过程中的挥发物经废气排放孔从马弗箱5底部的唯一出气口进入尾气燃烧系统10，从而实现定向排焦的目的。承料板6之间放置石墨立柱，确保承料板6的强度，避免因球形燃料元件的重量导致承料板6过度变形甚至垮塌的现象发生。所述马弗箱5的两侧设有石墨盖板密封。装料时将承料板6拉出，装料完成后，可将承料板6推入马弗箱5内。装料结束后，马弗箱5两侧用石墨盖板进行封闭。
86.所述发热体4、马弗箱5和承料板6的灰分不高于100ppm，所述保温层3的灰分不高于1000ppm。所述发热体4、马弗箱5和承料板6均经过2200℃以上通卤素元素进行纯化处理，避免热处理过程中炉内对核纯级球形燃料元件的污染。
87.所述真空系统包括真空泵12和抽真空排气管道11，所述真空泵12与炉壳1通过抽真空排气管道11连接连通。所述真空泵12包括机械泵和罗茨泵，所述真空泵12前设有压差阀，当真空泵12突然停止时防止真空泵油返回抽真空排气管道11。所述真空系统还包括真空气动阀门、粉尘过滤器、波纹管和真空计等。所述抽真空排气管道11上设有真空气动阀门，控制真空系统的开启。系统通过炉内真空度与加热保温系统联锁控制，当低温条件下设备内真空度达不到设定要求，加热保温系统将无法启动。在抽真空排气管道11上设有快速真空检漏接口，用于系统检漏。
88.所述排废系统包括低温炭化排废管路和高温纯化排废管路，所述低温炭化排废管
路包括微正压排气管道8和微正压排气阀9，所述微正压排气管道8通过炉壳1的底部开口与马弗箱5的底部连通连接，所述微正压排气阀9设置在微正压排气管道8上，所述微正压排气管道8外设有冷却水套，使炭化过程中产生的废液在微正压排气管道中冷凝并在底部收集，可提高炉内定向排焦的效果。
89.所述高温纯化排废管路包括真空泵12和抽真空排气管道11，所述真空泵12与炉壳1通过抽真空排气管道11连接连通。防止低温炭化排废管路内尾气凝结堵塞，从而与后续的尾气燃烧系统10进行对接。酚醛树脂在低温炭化过程中分解产生的有机产物需全部定向排出，炉内不会有残留的冷凝液存在。在微正压排气管道8尾部安装微正压排气阀9，可实现炉内微正压压力的精准调节。
90.所述工艺气路系统包括保护气进气口7、进气阀、体积流量计、微正压排气管道8和微正压排气阀9，所述保护气进气口7连通连接在炉壳1的顶部，所述保护气进气口7上设置进气阀和体积流量计，所述微正压排气管道8通过炉壳1的底部开口与马弗箱5的底部连通连接，所述微正压排气阀9设置在微正压排气管道8上。工艺气路系统可以实现炉内恒流量恒压控制，即先设定通入炉内的氩气流量恒定，通过控制微正压排气阀9的开度来保证炉内微正压压力的精确控制，氩气进入马弗箱5的设计需实现定向排焦，保证马弗箱5及炉胆2内无积液。设有炉内压力检测，实时监测炉内压力，炉压采用恒流条件下的恒压控制，当炉内压力过大或过小时，通过调节微正压排气管道8排气口的大小来实现炉内压力的恒定。
91.所述工艺气路系统和真空系统是为了创造满足工艺要求的气氛环境。
92.所述气动系统包括气源三联件、电磁换向阀和气管。所述气动系统为设备气动执行元件提供动力，本设备采用分散式布置气动控制阀门。
93.所述水路系统用于设备表面的冷却，所述水路系统设置在炉壳1的卧式双层结构内，所述水路系统为闭式进水和闭式回水方式。所述水路系统包括进出水总管、耐温耐压软管、手动阀门、水压表、水流指示仪、温度流量传感器等。水冷电极回水端采用温度流量传感器，实时监测水流情况，确保设备安全。在总进水管路上设有压力、温度检测，检测进水压力与水温，并设缺水、超温报警。当冷却水流量、压力低报警或回水温度超温时，给予一定的预警时间，若在预警时间内未能排除故障，设备执行保护措施，进水自动切换到应急水进水。冷却循环水系统与应急水系统进水及回水均安装电动或气动三通阀，当冷却水流量、压力低报警或回水温度超温时，进水支路电动或气动三通阀可自动切换到应急水进水，回水支路电动或气动三通阀可自动切换到应急排水。水路系统保证设备在1900℃保温时炉壳1的表面温度不超过60℃。
94.所述尾气燃烧系统10与微正压排气管道8的末端连接，所述尾气燃烧系统10包括加热部件和压缩空气供应气路。所述尾气燃烧系统10还配备温度控制系统，使低温炭化过程中产生的有机小分子在不同温度条件下在压缩空气中得以充分氧化，转变成co2和h2o。
95.所述电气控制系统包括可编程控制器和操作面板,所述电气控制系统用于整个设备电气装置的控制，包括触摸屏、热偶、气路水路阀体及泵体的开合等。所述操作面板为触摸屏操作系统，通过触摸屏操作系统能实现整套设备工作状态的动画模拟显示及实现各控制系统在触摸屏上的在线控制。相关程序控制及升温制度可在操作面板上直接进行设置，实验参数及相关数据可自动存储及读取。电气控制系统的控制内装有受控系统、装有触摸屏和相关按钮及指示灯。控制柜上方设有声光报警器，在设备出现超温、超压、真空度不足
等故障时设备发出声光报警信号。
96.利用上述的一种球形燃料元件连续热处理的设备的热处理方法，该热处理方法包括球形燃料元件的低温炭化和高温纯化，且低温炭化和高温纯化的过程在同一设备中连续进行，所述热处理方法包括如下步骤：
97.步骤一，将200个球形燃料元件放置在承料板6上的定位孔内，并将承料板6多层放置在马弗箱5内，闭合装卸料系统，关闭炉门及热屏蔽门，开启水路系统用于炉壳1表面的冷却；
98.步骤二，启动真空泵12对炉壳1内抽真空，然后在保护气进气口7充入氩气至微正压，启动发热体4加热升温，对球形燃料元件进行炭化处理；
99.步骤三，温度从室温升至320℃，升温速率不高于1℃/min，温度从320℃升至700℃，升温速率不高于0.6℃/min，温度从700℃升至800℃，升温速率不高于1.5℃/min，温度800℃下保温1小时，炭化处理过程中，废气通过微正压排气管道8排出至尾气燃烧系统10，废液在微正压排气管道8中冷凝后收集；炭化处理气氛为微正压氩气气氛，恒流恒压控制，氩气流量控制300-800l/min，炉压为4-8kpa，炭化处理时间约为28小时；
100.步骤四，关闭微正压排气阀9，依次开启真空泵12的机械泵和罗茨泵对炉内持续抽真空，继续升温对球形燃料元件进行纯化处理；
101.步骤五，温度从800℃升至1500℃，升温速率不高于5℃/min，温度从1500℃升至1700℃，升温速率不高于3℃/min，温度从1700℃升至1900℃，升温速率不高于1℃/min，温度达到1900℃后保温1小时，开始降温冷却，纯化处理在真空气氛条件下进行。
102.步骤六，温度降至低于1000℃时，在保护气进气口7充入氩气，温度降至低于600℃时，打开热屏蔽门，温度降至低于100℃时，打开炉门，温度降至室温后，打开马弗箱5两端的石墨盖板，取出球形燃料元件。
103.整个炭化及纯化的连续热处理时间约为40个小时，加上降温所需时间，约为50个小时。炉壳1内未有肉眼可见的冷凝液存在，酚醛树脂分解过程中产生的有机物均通过定向排焦排出设备，被冷凝收集和进入尾气燃烧系统10氧化处理。
104.对比实施例1：
105.从实施例1、2可见，采用本发明公布的一种制备球形燃料元件的方法制备的球形燃料元件的各项技术指标均满足相关技术要求。与原有的先低温炭化后车削再高温纯化的工艺相比，采用本方法中低温炭化和高温纯化连续热处理的时间仅为50个小时，比原有工艺热处理分开进行的约90小时，耗时减小约44.4％，整个热处理过程的电能消耗由原来的约3000kw*h减小为1800kw*h，节约能耗40％。单个球形燃料元件车削过程中收集到的基体石墨约为25-30g，通过短时间混捏、挤出、干燥和粉碎后可以直接回收利用，用于制备球形燃料元件。不考虑原有工艺固体废物回收的花费，单从回收利用基体石墨的成本(约为200元/kg)计算，单个球形燃料元件车削过程中收集到的基体石墨为5-6元，以目前高温气冷堆示范工程年需30万球形燃料元件计算，可节约150万-180万元人民币，同时减少了7.5-9吨放射性固体废物，经济效益显著。
106.最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；
而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

技术特征：

1.一种球形燃料元件的制备方法，其包括以下步骤：(1)将基体石墨粉和穿衣燃料颗粒压制成球形燃料元件球坯；(2)将球形燃料元件球坯车削至椭球；以及(3)将车削后获得的椭球型燃料元件球坯进行低温炭化和高温纯化；其中：所述基体石墨粉具有如下参数：电阻率40-60mω
·
cm，气流筛筛分粒度为<32um的质量占比为35-45％，<63um的质量占比为50-60％，<160um的质量占比为65-75％，<400um的质量占比为80-85％，<800um的质量占比不低于95％，松装密度为0.50-0.55g/cm3，振实密度为0.75-0.85g/cm3，hausner系数不大于1.55。2.根据权利要求1所述的制备方法，其中，控制椭球型燃料元件球坯在平行于压制方向上的尺寸相比于目标燃料元件在该方向上的尺寸大2.2-2.5％，并且，控制椭球型燃料元件球坯在垂直于压制方向上的尺寸相比于目标燃料元件在该方向上的尺寸大1.3-1.6％。3.根据权利要求2所述的制备方法，其中，所得球形燃料元件在平行于压制方向上的尺寸与在垂直于压制方向上的尺寸的差不超过0.5％。4.根据权利要求1-3任一项所述的制备方法，其中，为了获得直径在59.6-60.2mm的高温气冷堆球形燃料元件，控制椭球型燃料元件球坯在平行于压制方向上的尺寸为61.4mm，控制椭球型燃料元件球坯在垂直于压制方向上的尺寸为60.8mm。5.根据权利要求1-4任一项所述的制备方法，其还包括：收集从压制后的球形燃料元件球坯车削下来的基体石墨，放入混捏机中，加入酒精，进行混捏，挤出、干燥并粉碎，回收粉碎的基体石墨粉；随后，将回收的基体石墨粉加入至新的基体石墨粉中混匀，用于压制球形燃料元件。6.根据权利要求5所述的制备方法，其中，所述回收的基体石墨粉的电阻率为50-60mω
·
cm，振实密度为0.80-0.85g/cm3，松装密度为0.51-0.54g/cm3；优选地，所述回收的基体石墨粉加入至新的基体石墨粉中的质量比不超过20％。7.根据权利要求1-6任一项所述的制备方法，其中，所述低温炭化和所述高温纯化在同一加热设备中进行连续热处理；优选地，利用高低温连续热处理炉进行连续热处理。8.根据权利要求7所述的制备方法，其中，利用高低温连续热处理炉进行连续热处理的方法包括如下步骤：步骤一，将球形燃料元件放置在承料板上的定位孔内，并将承料板多层放置在马弗箱内，闭合装卸料系统，关闭炉门及热屏蔽门，开启水路系统用于炉壳表面的冷却；步骤二，启动真空泵对炉壳内抽真空，然后在保护气进气口充入氩气至微正压，启动发热体加热升温，对球形燃料元件进行炭化处理；步骤三，温度从室温升至320℃，升温速率不高于1℃/min，温度从320℃升至700℃，升温速率不高于0.6℃/min，温度从700℃升至800℃，升温速率不高于1.5℃/min，温度800℃下保温1小时，炭化处理过程中，废气通过微正压排气管道排出至尾气燃烧系统，废液在微正压排气管道中冷凝后收集；步骤四，关闭微正压排气阀，依次开启真空泵的机械泵和罗茨泵对炉内持续抽真空，继续升温对球形燃料元件进行纯化处理；步骤五，温度从800℃升至1500℃，升温速率不高于5℃/min，温度从1500℃升至1700
℃，升温速率不高于3℃/min，温度从1700℃升至1900℃，升温速率不高于1℃/min，温度达到1900℃后保温1小时，开始降温冷却；步骤六，温度降至低于1000℃时，在保护气进气口充入氩气，温度降至低于600℃时，打开热屏蔽门，温度降至低于100℃时，打开炉门，温度降至室温后，打开马弗箱两端的石墨盖板取出球形燃料元件。9.根据权利要求8所述的制备方法，其中，所述步骤三中的炭化处理气氛为微正压氩气气氛，恒流恒压控制，氩气流量控制300-800l/min，炉压为4-8kpa，炭化处理时间为28.5-30小时、优选28.5小时。10.根据权利要求8或9所述的制备方法，其中，所述步骤五中的纯化处理在真空气氛条件下进行。

技术总结

本发明涉及一种球形燃料元件的制备方法，其包括：(1)将基体石墨粉和穿衣燃料颗粒压制成球形燃料元件球坯；(2)将球形燃料元件球坯车削至椭球；以及(3)将车削后获得的椭球型燃料元件球坯进行低温炭化和高温纯化；其中，所述基体石墨粉具有特定的参数，并且，优选地，所述低温炭化和高温纯化在同一加热设备中进行连续热处理。本发明通过改变车削和低温炭化顺序，可以实现基体石墨的回收利用；此外，根据本发明的球形燃料元件的制备方法可实现低温炭化和高温纯化在同一设备内连续进行，减少物料倒运，热处理时间大大缩短，生产效率显著提高。生产效率显著提高。