CS-30回旋加速器制备111 In
李顺涛;刘宁;杨远友;廖家莉;侯德燕;高进;田园;杨吉军;唐军;永安
【摘 要】1 1 1 In was prepared on the CS-30 cyclotron in Sichuan University via nuclear reac-tion Nat Cd(p,xn)1 1 1 In with natural cadmium target by electro-deposition method.The proce-dures of dissolution and radiochemical separation of the irradiated cadmium target were inves-tigated.The results indicate that the 1 1 1 In of 25-28 MBq/(μA·h)can be obtained using the proton of 26 MeV bombarded on the natural cadmium target,with radiochemical separation of Cu2 + ,Cd2 + ,Zn2 + ,and In by adopted CL-P204 resin.The radionuclide purity of 1 1 1 In produced by natural Cd is more than 99%.The total chemical impurity of Cu2 + ,Cd2 + ,and Zn2 + is less than 8.0 mg/L.%在四川大学 CS-30回旋加速器上通过核反应Nat Cd(p,xn)111 In 进行了制备放射性核素111 In 的研究。实验选用高纯度的天然镉作为靶材料,并采用电沉积法制备靶件,研究了辐照靶件的溶解以及放射化学分离方法。结果表明,采用26 MeV 的质子轰击天然靶件,并采用 CL-P204树脂将 In 与 Cu2+、Cd2+、Zn2+等杂质进行分离,可以得到产额(EOB 48 h,即轰击结束48 h 后)约为 25~28 MBq/(μA·h)的111 In,其放射性核素纯度大于99%,Cu2+和 Cd2+等化学杂质总质量浓度小于8.0 mg/L。 【期刊名称】《核化学与放射化学》
【年(卷),期】2015(000)006
【总页数】6页(P503-508)
【关键词】111In;CS-30回旋加速器;CL-P204树脂
【作 者】李顺涛;刘宁;杨远友;廖家莉;侯德燕;高进;田园;杨吉军;唐军;永安
【作者单位】四川大学 原子核科学技术研究所 辐射物理及技术教育部重点实验室，四川 成都 610064;四川大学 原子核科学技术研究所 辐射物理及技术教育部重点实验室，四川 成都 610064;四川大学 原子核科学技术研究所 辐射物理及技术教育部重点实验室，四川 成都 610064;四川大学 原子核科学技术研究所 辐射物理及技术教育部重点实验室，四川 成都 610064;国科戎安 北京 生物医药研究院，北京 100037;国科戎安 北京 生物医药研究
院，北京 100037;国科戎安 北京 生物医药研究院，北京 100037;四川大学 原子核科学技术研究所 辐射物理及技术教育部重点实验室，四川 成都 610064;四川大学 原子核科学技术研究所 辐射物理及技术教育部重点实验室，四川 成都 610064;四川明欣药业有限责任公司，四川 成都 610041
【正文语种】中 文
【中图分类】TL921.1硅凝胶贴膜
111In的半衰期为67 h，在衰变过程中释放出能量为173 keV和247 keV的γ射线，是较为理想的医用诊断放射性核素。111In能与许多有机配体形成稳定配合物，如亲肿瘤的111In药品111In-DOPAMINE、111In-OCTRETIDE和111In-单克隆抗体等，在医学上具有重要的应用价值[1-3]。为此，本研究拟利用天然靶件制备放射性核素111In，并进行核反应的选择、靶件制备、模拟靶件辐照的放射化学分离、靶件的辐照、靶件辐照后的放射化学分离以及最佳分离条件的探索。
1.1 仪器与试剂
高纯度的氧化铜
红外线烘干箱CS-30回旋加速器，美国TCC公司；CAAM-2001型原子吸收光谱仪，北京浩天晖科贸有限公司；SPECTRO ARCOS型电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)，德国斯派克分析仪器公司；BS201S电子天平，最大测量量度210 g，精度0.1 mg，德国Sartorius公司；FH463A智能定标器，北京核仪器厂；0～15 V/1 A两路直流稳流电源，广州邮科电源；电沉积槽槽体材料为聚四氟乙烯，外部尺寸为：16 cm×7 cm×7 cm，内部尺寸为13 cm×4.5 cm×4.5 cm;GEM30P4-76型HPGe γ能谱仪，美国ORTEC公司。
P204树脂柱：称取6.5 g P204树脂(CL-P204树脂，粒径大小为75～120 μm，北京化工冶金研究院提供)，用蒸馏水清洗后，湿法装柱(φ7 mm×80 mm)。先用约50 mL 7.0 mol/L的HNO3淋洗，再用约30 mL 3.0 mol/L的HCl淋洗过柱，最后用蒸馏水清洗至中性，重复上述步骤3次，备用。
硫酸镉(Cd3O12S3·8H2O)、硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O)、无水乙醇、盐酸(HCl质量分数为36%～38%)、硝酸(HNO3质量分数为65%～68%)，分析纯，成都市科龙化工试剂厂；氯化铟(InCl3)，分析纯，阿拉丁试剂公司；硫酸铜(CuSO4·5H2O)，分析纯，成都化学试剂厂；苯酚(C6H5OH)，分析纯，重庆北培精细化工厂。
1.2 实验方法电暖手套
1.2.1 靶件的制备 电镀液[4-6]成分如下：ρ(Cd2+)=52.5 g/L、c(H2SO4)=0.8 mol/L、ρ(C6H5OH)=6.0 g/L、V(C2H5OH)/V总=1∶5。将铜靶置于电沉积槽中，阳极为Pt丝，阴极为铜衬底， U=3.5 V，I=100 mA，电镀时间为5～6 h。得到的靶质量约为1.0～1.5 g，大小为10 cm×2 cm，质地均匀致密，光滑且镀层厚度适中。
1.2.2 靶件的辐照 在四川大学原子核科学技术研究所的CS-30回旋加速器上采用26 MeV质子对靶件进行辐照，辐照束流25～30 μA，辐照时间2 h。
1.2.3 靶件的溶解 采用未辐照的电镀靶件(模拟靶件)进行实验，并且采用不同浓度的HNO3进行溶解，根据溶解时间、镉溶解量以及反应剧烈程度等确定溶解靶件的HNO3浓度和溶解时间。
1.2.4 模拟靶件的分离方法 模拟液的配制[7-8]：配制1.0、3.0、5.0、7.0、9.0 mol/L HNO3溶液，并在其内加入金属离子，使Cd2+、Cu2+、Zn2+、In3+质量浓度分别为50.0 g/L、10.0 g/L、 5.0 mg/L、5.0 mg/L，此时的溶液相当于对应浓度HNO3溶解辐照靶件的溶液。包层模
先用对应浓度的HNO3酸化P204树脂柱，平衡柱床，取20 mL模拟溶液，加入109Cd和111In作为示踪核素，摇匀后滴加上柱，然后分别用40 mL的1.0、3.0、5.0、7.0、9.0 mol/L的HNO3洗脱Cd2+、Cu2+、Zn2+，收集洗脱液，作对应浓度Cd2+、Cu2+、Zn2+的洗脱曲线和洗脱率计算；然后用30 mL左右的1.0、3.0、5.0、7.0 mol/L的HCl来解吸In3+，收集解吸液，做对应浓度的In3+的解吸曲线和解吸率计算。根据实验结果确定HNO3洗脱Cd2+、Cu2+、Zn2+的洗脱浓度和解吸In3+的解吸浓度[2-3]。 1.2.5 辐照靶件的放射化学分离 辐照靶件的放射化学分离与模拟料液的放射化学分离方法相同。辐照靶件采用模拟靶件确定好的HNO3浓度和时间进行溶解，溶解液上P204树脂柱，将其先用40 mL左右选定浓度的HNO3淋洗过柱，除去大量的Cu2+、Cd2+以及少量的Zn2+，再用20 mL左右选定浓度的HCl解吸In3+，并用HPGe γ能谱仪对解吸下来的In3+溶液进行检测。
2.1 核反应的选择和辐照条件的确定
111In的生产方法主要有以下3种[9-10]：(1) 111Cd(p，n)111In要求质子流的能量约为4～15 MeV；(2) 112Cd(p，2n)111In要求质子流的能量约为16～22 MeV，并且112Cd需要富集；
(3) 109Ag(α，2n)111In要求α粒子流能量约为15～30 MeV。根据国内外的研究状况以及四川大学原子核科学技术研究所CS-30回旋加速器的性能指标，选择质子轰击电镀靶件来制备核素111In：NatCd(p，xn)111In，质子流的能量约为26 MeV，束流约为25～30 μA，辐照时间为2 h，辐照靶冷却24 h后，再进行溶解与放射化学分离。
2.2 辐照靶件的溶解
采用不同浓度HNO3溶解模拟靶件的结果列于表1。表1结果表明，用1.0、3.0、5.0、7.0、9.0 mol/L HNO3溶解1.2～1.5 g模拟靶件，室温下，当HNO3浓度为5.0 mol/L、用量50 mL、溶解时间为3 min时溶解效果最佳。根据模拟靶件的溶解结果，辐照靶件冷却24 h后用50 mL的5.0 mol/L HNO3溶解3 min后，再进行放射化学分离。
2.3 模拟靶件的放化分离结果
2.3.1 Cd2+的洗脱曲线和洗脱率 按1.2.4节方法收集洗脱液后，用智能定标器进行计数，计算放射性109Cd的洗脱率，并且描绘Cd2+的洗脱曲线，结果示于表2和图1。表2结果表明，在1.0、3.0、5.0 mol/L HNO3淋洗情况下，109Cd的洗脱率可达95%～96%，可选5.0
mol/L HNO3作为Cd2+的淋洗条件。从图1可以看出，不同浓度HNO3淋洗情况下，Cd2+的洗脱曲线趋势一致， Cd2+的洗脱主要发生在5～35 mL，35 mL后，Cd2+的洗脱完全。
2.3.2 Cu2+的洗脱曲线和洗脱率 按1.2.4节收集洗脱液后，用原子吸收法测量Cu2+的洗脱率，并且描绘Cu2+的洗脱曲线，结果示于表3和图2。由表3结果可知，在1.0、3.0、5.0、7.0、9.0 mol/L HNO3淋洗情况下，Cu2+的洗脱率均在100%以上，根据Cd2+的淋洗条件同样可选5.0 mol/L HNO3作为Cu2+的淋洗条件。从图2可以看出，在不同浓度HNO3淋洗情况下，Cu2+的洗脱曲线趋势一致，Cu2+的洗脱主要发生在5～28 mL，35 mL后，Cu2+的洗脱完全。
2.3.3 Zn2+的洗脱曲线和洗脱率 按1.2.4节收集洗脱液后，用ICP-OES测量Zn2+的洗脱率，并且描绘Zn2+的洗脱曲线，结果示于表4和图3。由表4结果可知，在1.0、3.0 mol/L HNO3淋洗情况下，Zn2+的洗脱率均在100%以上，在5.0 mol/L HNO3淋洗情况下Zn2+洗脱率可达97%以上，根据Cd2+、Cu2+的淋洗条件，同样选取5.0 mol/L HNO3作为Zn2+的淋洗条件。从图3可以看出，在不同浓度HNO3淋洗情况下，Zn2+的洗脱曲线趋势一致， Zn2+的洗脱主要发生在5～30 mL，35 mL后，Zn2+的洗脱完全。
2.3.4 In3+的解吸曲线和解吸率 按1.2.4节收集解吸液后，用智能定标器进行计数统计，计算放射性111In的解吸率，并且描绘In3+的解吸曲线，结果示于表5和图4。由表5结果可知，在3.0 mol/L HCl解吸情况下，111In的解吸率为96.72%；在7.0 mol/L HCl解吸情况下111In解吸率可达97.44%；选取3.0 mol/L HCl作为In3+的解吸条件。从图4可以看出，在不同浓度HCl解吸情况下，In3+的解吸曲线趋势一致，In3+的解吸主要发生在5～10 mL，12 mL后，In3+的洗脱已经完成，收集5～10 mL的解吸液作为本工作的目标产物。
